До Первой мировой войны в Дармштадте проходили Богослужения, связанные с визитами царской семьи, духовенство из Висбадена совершало службы святым покровителям Царской семьи и отправляло храмовые праздники. Особым событием было бракосочетание Принца Андреаса Греческого и Принцессы Алисы фон Баттенберг (родителей британского Принца Филиппа, супруга Елизаветы II) в 1903 году, которые венчались в русской церкви в Дармштадте. Это венчание стало «семейным торжеством» Европейской знати. Среди прочих в церемонии бракосочетания принимала участие русская императорская чета, Великий Князь Сергей и Великая Княгиня Елизавета (Новомученица Елизавета) из России, греческая королевская чета, принц Генрих (брат немецкого Кайзера Вильгельма II), Ирэн Прусская, (урожденная принцесса Гессенская), английская королева Александра (урожденная принцесса Датская, сестра Императрицы Марии Федоровны, матери Николая II), английская принцесса Беатрис (младшая дочь королевы Виктории), принцесса Эна (будущая королева Испании), а также принц и принцесса Гессенские, а также многочисленные представители высшего света Европы. Несомненно, эта свадьба, ставшая последним большим семейным торжеством европейской знати перед Первой мировой войной, была важным событием для церкви в Дармштадте. Царская семья снова побывала здесь в 1910 году. Богослужение, приуроченное к этому визиту, стало последним «частным Богослужением» в храме.

После Первой мировой войны в храме изредка проходили Богослужения, посвящённые некоторым торжественным событиям. С 30-х годов в день убиения Царской семьи в храме служится Панихида (поминание усопших).
Новый виток в жизни общины начался в августе 1945 года, когда в Дармштадт, где тогда находился лагерь, в котором содержались 3000 сербов и 200 православных поляков, прибыл протоиерей Тихон Киричук. В лагерном бараке существовала церковь, в которой совершалось регулярное Богослужение. Отец Тихон делал всё возможное, чтобы снова открыть храм Матильденхёэ, но сначала нужно было устранить нанесённые войной повреждения. Крышу смогли подремонтировать к октябрю 1945 года, остальные повреждения к тому времени уже были устранены, и в конце 1945 года в церкви прошло первое Богослужение.
К концу войны в 1945 году в Германии, в западной зоне оккупации, проживало более двух миллионов беженцев и бывших «остарбайтеров» из Советского Союза. В 1945-1947 годах беженцы образовали более 200 общин и церквей, в большинстве своем -простых барачных церквей в лагерях. В предместье Дармштадта проживало много беженцев. На Рождество 1945 года (6 января 1946 года по новому стилю) в церковь пришло около 200 русских верующих. В первые послевоенные годы община насчитывала около 300-400 православных христиан различных национальностей. Многие беженцы жили за городом в лагерях и должны были пройти большой путь до церкви и обратно. В 1946 году на престольный праздник храма в Дармштадт прибыл Архиепископ Филофей (с 1971 по 1982 год возглавлявший германскую Епархию). Это было первое большое архиерейское Богослужение за много лет: сослужили 10 священников, пел хор из Висбадена с участием певцов из Дармштадта.
До середины 50-х годов общиной руководил один священник, позднее появились священники из Мюнхена, Франкфурта, Висбадена. Большинство членов общины к 50-м годам уехало из Германии «за океан», к 1955 году были закрыты основные лагеря для беженцев. В то время в Богослужении участвовало много сербов, поскольку во главе общины стоял сербский священник.
Храм в Дармштадте с конца 50-х годов стал церковным центром для областей Маннхайм-Хайдельберг, Майнц-Вормс и Мильтенберг-Ашафенбург (нижняя область Майна), где было много верующих и общин (без храма). В ближайших окрестностях Дармштадта проживало приблизительно 250-300 верующих, но на Богослужение по большим церковным праздникам в Дармштадт стекались верующие со всей округи.
С 1987 года общину возглавил русский священник о. Славомир Иванюк. С этого времени Богослужения стали проводиться каждые две недели и по праздникам.
В общину вошли русские, сербы, греки и немцы из Дармштадта и окрестностей. Важным событием в жизни общины стало устройство под церковью общинной комнаты. Верующие приходят сюда после Богослужения, чтобы побеседовать со священником или просто поговорить друг с другом.
В 1956-1988 годах в Дармштадте существовала вторая русская церковь в честь иконы Казанской Божьей Матери. Церковь находилась в русском доме престарелых (Унтере Ландкронстрштрассе 115) Рюдесхаймерштрассе, 115. Дом престарелых, где проживало 80 эмигрантов, был построен при помощи Евангелической церкви. Иконостас и другая церковная утварь были привезены из русской часовни в Вареле, закрытой осенью 1957 года. Более 10 лет настоятелем был священник Никодим Кофанов, также живший в доме престарелых. Несмотря на свой преклонный возраст, по Воскресным дням и праздникам он совершал Богослужения с всенощной накануне. Многие жители дома престарелых также посещали Богослужения в храме на Матильденхёэ. Для двух общин стало традицией совместное празднование Рождества.
В 1988 году церковь в доме престарелых закрылась, так как среди его жильцов эмигрантов осталось немного.